Взаимосвязь морфологии частиц псевдобёмита и структурно-каталитических свойств NiMo/Al2O3-катализаторов гидроочистки вакуумного газойля

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Доступ платный или только для подписчиков

Аннотация

Выполнено исследование зависимости свойств Al2O3-носителей и NiMo/Al2O3-катализаторов гидроочистки вакуумного газойля от размера частиц псевдобёмита игольчатой морфологии, прокаленного при 550°C. Был приготовлен псевдобёмит методом осаждения с шириной иголок не более 5 нм, и псевдобёмиты с шириной иголокот 9 до 15 нм с использованием метода гидротермального синтеза. В образце Al2O3 носителя, приготовленного на основе псевдобёмита, полученного методом осаждения, преобладали мезопоры с диаметром 7–13 нм. С увеличением размера частиц псевдобёмита объем мезопор 7–13 нм в носителях уменьшался и отмечалось формирование более крупных мезопор с диаметрами 13–30 нм. Величина удельной поверхности Al2O3-носителей уменьшалась с увеличением размера частиц исходного псевдобёмита с 259 до 163 м2/г, объем пор составлял 0,7–0,8 см3/г. Для NiMo/Al2O3-катализаторов тенденция в изменении текстурных характеристик была аналогичной носителям. В сульфидированных катализаторах более длинные и полислойные частицы активного компонента NiMoS-фазы формировались на носителях из псевдобёмита с более широкими иголками. Средняя длина частиц увеличивалась от 3,0до 3,7 нм, среднее количество слов в пакете активного компонента возрастало от 1,4 до 1,9. По результатам тестирования катализаторов в условиях гидроочистки вакуумного газойля было обнаружено, что наибольшей активностью в реакциях гидрообессеривания обладают образцы, приготовленные на основе носителей с добавлением псевдобёмитов с шириной иголок 5–9 нм, то есть имеющие наименьшую длину частиц активного компонента и количество слоев в пакете. Остальные образцы катализаторов были менее активными, несмотря на увеличение доли крупных мезопор.

Об авторах

Ю. В. Ватутина

Федеральный исследовательский центр Институт катализа им. Г. К. Борескова СО РАН

Email: y.vatutina@catalysis.ru
г. Новосибирск, 630090 Россия

К. А. Надеина

Федеральный исследовательский центр Институт катализа им. Г. К. Борескова СО РАН

г. Новосибирск, 630090 Россия

М. О. Казаков

Федеральный исследовательский центр Институт катализа им. Г. К. Борескова СО РАН

г. Новосибирск, 630090 Россия

Т. С. Романова

Федеральный исследовательский центр Институт катализа им. Г. К. Борескова СО РАН

г. Новосибирск, 630090 Россия

М. Е. Ревякин

Федеральный исследовательский центр Институт катализа им. Г. К. Борескова СО РАН

г. Новосибирск, 630090 Россия

П. П. Дик

Федеральный исследовательский центр Институт катализа им. Г. К. Борескова СО РАН

г. Новосибирск, 630090 Россия

С. В. Черепанова

Федеральный исследовательский центр Институт катализа им. Г. К. Борескова СО РАН

г. Новосибирск, 630090 Россия

О. В. Климов

Федеральный исследовательский центр Институт катализа им. Г. К. Борескова СО РАН

г. Новосибирск, 630090 Россия

А. С. Носков

Федеральный исследовательский центр Институт катализа им. Г. К. Борескова СО РАН

г. Новосибирск, 630090 Россия

Список литературы

  1. AncheytaJ., Alvarez-Majmutov A.,Leyva C.Chapter 13. Hydrotreating of oilfractions. In: Multiphase Catalytic reactors: theory, design, manufacturing, and applications.John Wiley & Sons, 2016. P. 295–329. https://doi.org/10.1002/9781119248491.ch13
  2. Ma X., Sakanishi K., Mochida I.Hydrodesulfurization reactivities of various sulfurcompounds in vacuum gas oil // Ind. Eng. Chem. Res.1996. V. 35. № 8. P. 2487–2494. https://doi.org/10.1021/ie960137r
  3. Wiwel P.,Hinnemann B., Hidalgo-vivasA., Zeuthen P., Petersen B.O., Duus J.Ø. Characterization and identification of the most refractory nitrogen compounds in hydroprocessed vacuum gas oil // Ind.Eng. Chem. Res. 2010. V. 49. № 7. P. 3184–3193. https://doi.org/10.1021/ie901473x
  4. Klimov O.V., Koryakina G.I., Gerasimov E.Y., Dik P.P.,Leonova K.A., Budukva S.V., Pereyma V.Y., Uvarkina D.D., Kazakov M.O., Noskov A.S.A new catalyst forthe deep hydrotreatment of vacuumgas oil, a catalytic cracking feedstock // Catal. Ind. 2015.V. 7. № 1. P. 38–46. https://doi.org/10.1134/s2070050415010092
  5. Tomina N.N., Maksimov N.M.,Solmanov P.S., Zanozina I.I., Pimerzin A.A. Hydrotreating of vacuum gasoil on modified Ni–Mo/Al2O3catalysts // Petrol. Chemisrty.2016. V. 56. № 8. P. 753–760. https://doi.org/10.1134/S096554411608017X
  6. Scott C.E., Perez-ZuritaM.J., Carbognani L.A., Molero H., VitaleG., Guzmán H.J., Pereira-AlmaoP.Preparation of NiMoS nanoparticles for hydrotreating // Catal. Today.2015. V. 250. P. 21–27. https://doi.org/10.1016/J.CATTOD.2014.07.033
  7. Ancheyta J., Rana M.S.,Furimsky E.Hydroprocessing of heavy petroleum feeds: Tutorial // Catal.Today. 2005. V. 109. № 1‒4. P. 3–15. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2005.08.025
  8. Nadeina K.A.,Danilevich V.V., Kazakov M.O., Romanova T.S., Gabrienko A.A., Danilova I.G., Pakharukova V.A., Nikolaeva O.A.,Gerasimov E.Y., Prosvirin I.P.,Kondrashev D.O., Kleimenov A.V,Klimov O.V., Noskov A.S. Silicon doping effect on the properties of the hydrotreatingcatalysts of FCC feedstock pretreatment // Appl. Catal. B: Environ.2021. V. 280. ID 119415. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119415
  9. Klimov O.V., Leonova K.A.,Koryakina G.I., Gerasimov E.Y., Prosvirin I.P.,Cherepanova S.V., Budukva S.V.,Pereyma V.Y., Dik P.P., Parakhin O.A., Noskov A.S. Supportedonalumina Co–Mo hydrotreating catalysts: Dependence of catalytic and strength characteristicson the initial AlOOH particle morphology // Catal. Today. 2014.V. 220–222. P. 66–77. https://doi.org/10.1016/J.CATTOD.2013.09.001
  10. Cai W., Li H., Zhang Y.Influences of processing techniques of the H2O2-precipitated pseudoboehmite onthe structural and textural // Colloids Surf. A: Physicochem. Eng.Asp. 2007. V. 295. № 1‒3. P. 185–192. https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2006.08.052
  11. Stolyarova E.A., Danilevich V.V., Klimov O.V., Gerasimov E.Y., Ushakov V.A., Chetyrin I.A., Lushchikova A.E., Saiko A.V., Kondrashev D.O., Kleimenov A.V., Noskov A.S.Comparison of alumina supports and catalytic activity of CoMoP/γ-Al2O3hydrotreating catalysts obtained using flash calcination of gibbsite and precipitation method //Catal. Today. 2020. V. 353. P. 88‒98. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2019.09.019
  12. Danilevich V.V., Klimov O.V., Nadeina K.A., Gerasimov E.Y.,Cherepanova S.V., Vatutina Y.V., Noskov A.S. Novel eco-friendly method for preparation of mesoporous aluminafrom the product of rapid thermal treatment of gibbsite //Superlattices Microst. 2018. V. 120. P. 148–160. https://doi.org/10.1016/j.spmi.2018.05.025
  13. Мухачева П.П., Ватутина Ю.В., Надеина К.А., Данилова И.Г., Дик П.П.,Пахарукова В.П., Герасимов Е.Ю., Просвирин И.П., Климов О.В., Носков А.С.Влияние органических и неорганических пластифицирующих агентов на свойства алюмооксидных носителейи СoMo/Al2O3-катализаторов гидроочистки дизельных фракций. Часть 1. Алюмооксидныеносители // Перспективные материалы. 2025. № 4. С. 38–48. https://doi.org/10.30791/1028-978X-2025-4-38-48
  14. Pashigreva A.V., Bukhtiyarova G.A., Klimov O.V., Chesalov Y.A.,Litvak G.S.,Noskov A.S. Activity and sulfidation behavior of the CoMo/Al2O3hydrotreatingcatalyst: The effect of drying conditions // Catal. Today.2010. V. 149. № 1‒2. P. 19–27. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2009.07.096
  15. Мухачева П.П.,Надеина К.А.,Ватутина Ю.В.,Будуква С.В.,Пахарукова В.П.,Панафидин М.А.,Герасимов Е.Ю.,Климов О.В.,Носков А.С. Зависимостьсостава, строения и морфологии частиц активного компонента Ni–Mo–W-катализаторов гидроочистки от условий процесса сульфидирования // Нефтехимия. 2024.Т. 64. № 6. С. 621–632. https://doi.org/10.31857/S0028242124060074
  16. Thommes M., Kaneko K.,Neimark A.V., Olivier J.P.,Rodriguez-Reinoso F., Rouquerol J.,Sing K.S.W. Physisorption of gases, withspecial reference to the evaluation of surface area and poresize distribution (IUPAC Technical Report) // Pure Appl. Chem. 2015.V. 87. № 9–10. P. 1051–1069. https://doi.org/10.1515/pac-2014-1117
  17. Henry R., Tayakout-FayolleM., Afanasiev P., Lorentz C., LapisardiG., Pirngruber G. Vacuumgas oil hydrocracking performance of bifunctional Mo/Y zeolitecatalysts ina semi-batch reactor // Catal. Today. 2014. V. 220–222. P. 159–167. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2013.06.024
  18. Boretskaya A.V., Farid M.I., Egorova S.R., Lamberov A.A. Transformationof amorphous aluminumoxide in the catalytic dehydration of aromaticalcohol //Catal. Ind. 2023. V. 15.P. 387–396. https://doi.org/10.1134/S2070050423040049
  19. Boretskaya A., Il’yasov I., Lamberov A., Popov A.Identification of amorphous andcrystalline phases in alumina entity and their contribution to theproperties of the palladium catalyst // Applied Surface Science. 2019.V. 496. ID 143635. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2019.143635
  20. Mukhamed’yarova A.N., Egorova S.R., Nosova O.V,Lamberov A.A. Influence of hydrothermal conditions on the phasetransformations of amorphous alumina // Mendeleev Commun. 2021. V. 31.№ 3. P. 385–387. https://doi.org/10.1016/j.mencom.2021.04.034
  21. Topsøe H., Clausen B.S., Massoth F.E. Hydrotreating catalysis. In: Catalysis: science and technology. V. 11. J.R. Anderson and M. Boudart, eds., Berlin, Heidelberg: Springer, 1996. P. 1–269.
  22. Ferdous D., Dalai A.K., Adjaye J.X-ray absorption nearedge structure and X-ray photo electron spectroscopy analyses of NiMo/Al2O3catalysts containing boron and phosphorus // J. Mol. Catal.A: Chem. 2005. V. 234. № 1‒2.P. 169–179. https://doi.org/10.1016/j.molcata.2005.03.004
  23. Hong S.T., Park D.R., Yoo S.-J., Kim J.-D., Park H.S.Characterization of the active phase of NiMo/Al2O3hydrodesulfurization catalysts// Res. Chem. Intermed. 2006. V. 32.P. 857–870. https://doi.org/10.1163/156856706778938473
  24. Reinhoudt H.R., Crezee E., van Langeveld A.D., Kooyman P.J., van Veen J.A.R., Moulijn J.A.Characterization of theactive phase in NiW/γ-Al2O3catalysts in variousstages of sulfidation with FTIR(NO) and XPS // J. Catal.2000. V. 196. № 2. P. 315–329. https://doi.org/10.1006/jcat.2000.3042
  25. Yoosuk B.,Kim J.H., Song C., Ngamcharussrivichai C., Prasassarakich P. Highlyactive MoS2, CoMoS2and NiMoS2unsupported catalysts preparedby hydrothermal synthesis for hydrodesulfurization of 4,6-dimethyldibenzothiophene // Catal. Today.2008. V. 130. № 1. Р. 14–23. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2007.07.003

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать

© Российская академия наук, 2025